Nature.com сайтына кіргеніңіз үшін рахмет.Сіз шектеулі CSS қолдауы бар шолғыш нұсқасын пайдаланып жатырсыз.Ең жақсы тәжірибе үшін жаңартылған шолғышты пайдалануды ұсынамыз (немесе Internet Explorer шолғышында үйлесімділік режимін өшіріңіз).Оған қоса, тұрақты қолдауды қамтамасыз ету үшін біз сайтты стильсіз және JavaScriptсіз көрсетеміз.
Біз глюкозаны анықтау үшін NiCo2O4 (NCO) электрохимиялық қасиеттеріне меншікті бет ауданының әсерін зерттедік.Қоспалармен гидротермиялық синтез арқылы басқарылатын үлестік ауданы бар NCO наноматериалдары шығарылды, сонымен қатар кірпі, қарағай инесі, тремела және гүл тәрізді морфологиясы бар өздігінен құрастырылатын наноқұрылымдар шығарылды.Бұл әдістің жаңалығы синтез кезінде әртүрлі қоспаларды қосу арқылы химиялық реакцияның жүру жолын жүйелі түрде бақылауында, ол құрамдас элементтердің кристалдық құрылымы мен химиялық күйінде ешқандай айырмашылықсыз әртүрлі морфологиялардың өздігінен түзілуіне әкеледі.NCO наноматериалдарының бұл морфологиялық бақылауы глюкозаны анықтаудың электрохимиялық көрсеткіштерінде елеулі өзгерістерге әкеледі.Материалды сипаттаумен бірге, глюкозаны анықтауға арналған арнайы бет ауданы мен электрохимиялық өнімділік арасындағы байланыс талқыланды.Бұл жұмыс глюкоза биосенсорларында әлеуетті қолданбалар үшін олардың функционалдығын анықтайтын наноқұрылымдардың бетінің ауданын реттеу туралы ғылыми түсінік бере алады.
Қандағы глюкоза деңгейі организмнің зат алмасу және физиологиялық күйі туралы маңызды ақпарат береді1,2.Мысалы, ағзадағы глюкозаның нормадан тыс деңгейі қант диабеті, жүрек-қан тамырлары аурулары және семіздік сияқты ауыр денсаулық проблемаларының маңызды көрсеткіші болуы мүмкін3,4,5.Сондықтан қандағы қант деңгейін үнемі бақылау денсаулықты сақтау үшін өте маңызды.Физико-химиялық анықтауды пайдаланатын глюкоза сенсорларының әртүрлі түрлері хабарланғанымен, төмен сезімталдық және баяу жауап беру уақыты глюкозаны үздіксіз бақылау жүйелеріне кедергі болып қала береді6,7,8.Сонымен қатар, ферментативті реакцияларға негізделген қазіргі уақытта танымал электрохимиялық глюкоза сенсорлары жылдам жауап беру, жоғары сезімталдық және салыстырмалы түрде қарапайым өндіру процедураларының артықшылықтарына қарамастан әлі де кейбір шектеулерге ие.Сондықтан электрохимиялық биосенсорлардың артықшылықтарын сақтай отырып, ферменттердің денатурациясының алдын алу үшін ферментативті емес электрохимиялық сенсорлардың әртүрлі түрлері кеңінен зерттелді9,11,12,13.
Өтпелі металл қосылыстары (ТМК) глюкозаға қатысты жеткілікті жоғары каталитикалық белсенділікке ие, бұл олардың электрохимиялық глюкоза сенсорларында қолдану аясын кеңейтеді13,14,15.Осы уақытқа дейін глюкозаны анықтаудың сезімталдығын, селективтілігін және электрохимиялық тұрақтылығын одан әрі жақсарту үшін TMS синтезінің әртүрлі рационалды конструкциялары мен қарапайым әдістері ұсынылды16,17,18.Мысалы, мыс оксиді (CuO) 11,19, мырыш оксиді (ZnO) 20, никель оксиді (NiO) 21,22, кобальт оксиді (Co3O4) 23,24 және церий оксиді (CeO2) 25 сияқты бір мәнді өтпелі металл оксидтері болып табылады. глюкозаға қатысты электрохимиялық белсенді.Глюкозаны анықтауға арналған никель кобальтаты (NiCo2O4) сияқты екілік металл оксидтеріндегі соңғы жетістіктер электрлік белсенділіктің жоғарылауы тұрғысынан қосымша синергетикалық әсерлерді көрсетті26,27,28,29,30.Атап айтқанда, әртүрлі наноқұрылымдары бар TMS қалыптастыру үшін нақты құрамы мен морфологиясын бақылау олардың үлкен бетінің ауданына байланысты анықтау сезімталдығын тиімді арттыра алады, сондықтан глюкозаны анықтауды жақсарту үшін морфологиялық басқарылатын TMS әзірлеу өте ұсынылады20,25,30,31,32, 33.34, 35.
Мұнда біз глюкозаны анықтау үшін әртүрлі морфологиясы бар NiCo2O4 (NCO) наноматериалдарын хабарлаймыз.NCO наноматериалдары әртүрлі қоспаларды қолдану арқылы қарапайым гидротермиялық әдіспен алынады, химиялық қоспалар әртүрлі морфологиядағы наноқұрылымдарды өздігінен құрастырудағы негізгі факторлардың бірі болып табылады.Біз әртүрлі морфологиясы бар КЕҰ-лардың глюкозаны анықтаудағы электрохимиялық көрсеткіштеріне әсерін жүйелі түрде зерттедік, оның ішінде сезімталдық, селективтілік, анықтау шегінің төмендігі және ұзақ мерзімді тұрақтылық.
Біз теңіз кірпілеріне, қарағай инелеріне, тремеллаларға және гүлдерге ұқсас микроқұрылымдары бар NCO наноматериалдарын (қысқартылған UNCO, PNCO, TNCO және FNCO тиісінше) синтездедік.1-суретте UNCO, PNCO, TNCO және FNCO әртүрлі морфологиялары көрсетілген.SEM кескіндері мен EDS кескіндері Ni, Co және O NCO наноматериалдарында 1 және 2-суреттерде көрсетілгендей біркелкі бөлінгенін көрсетті. S1 және S2, тиісінше.Суретте.2a,b нақты морфологиясы бар NCO наноматериалдарының репрезентативті TEM кескіндерін көрсетеді.UNCO — NCO нанобөлшектері бар нано сымдардан (бөлшектердің орташа өлшемі: 20 нм) тұратын өздігінен жиналатын микросфера (диаметрі: ~5 мкм).Бұл бірегей микроқұрылым электролиттердің диффузиясын және электрондарды тасымалдауды жеңілдету үшін үлкен бет аймағын қамтамасыз етеді деп күтілуде.Синтез кезінде NH4F және мочевинаның қосылуы үлкен нанобөлшектерден тұратын ұзындығы 3 мкм және ені 60 нм болатын қалың акцикулярлық микроқұрылымға (PNCO) әкелді.NH4F орнына HMT қосу мыжылған нанопарақтары бар тремелло тәрізді морфологияға (TNCO) әкеледі.Синтез кезінде NH4F және HMT енгізу көршілес мыжылған нанопарақтардың агрегациясына әкеледі, нәтижесінде гүл тәрізді морфология (FNCO) пайда болады.HREM кескіні (2c-сурет) (111), (220), (311) және (222) NiCo2O4 жазықтықтарына сәйкес келетін жазықаралық аралықтары 0,473, 0,278, 0,50 және 0,237 нм болатын айқын тор жолақтарын көрсетеді, s27 .NCO наноматериалдарының таңдалған аймақтық электронды дифракция үлгісі (SAED) (2b-суретке енгізілген) сонымен қатар NiCo2O4 поликристалды табиғатын растады.Жоғары бұрышты сақиналы қараңғы бейнелеудің (HAADF) және EDS картасының нәтижелері 2d-суретте көрсетілгендей, барлық элементтердің NCO наноматериалында біркелкі бөлінгенін көрсетеді.
Басқарылатын морфологиясы бар NiCo2O4 наноқұрылымдарының қалыптасу процесінің схемалық суреті.Әртүрлі наноқұрылымдардың схемалары мен SEM кескіндері де көрсетілген.
NCO наноматериалдарының морфологиялық және құрылымдық сипаттамасы: (a) TEM кескіні, (б) SAED үлгісімен бірге TEM кескіні, (c) тормен шешілген HRTEM кескіні және (d) NCO наноматериалдарындағы Ni, Co және O-ның сәйкес HADDF кескіндері..
Түрлі морфологиядағы NCO наноматериалдарының рентгендік дифракциялық үлгілері күріште көрсетілген.3а.Дифракцияның 18,9, 31,1, 36,6, 44,6, 59,1 және 64,9° шыңдары текшелері бар (111), (220), (311), (400), (511) және (440) NiCo2O4 жазықтықтарын көрсетеді. шпинель құрылымы (JCPDS № 20-0781) 36. NCO наноматериалдарының FT-IR спектрлері күріш.3б.Аймақтағы 555 пен 669 см–1 арасындағы екі күшті тербеліс жолағы NiCo2O437 шпинелінің сәйкесінше тетраэдрлік және октаэдрлік позицияларынан алынған металл (Ni және Co) оттегіне сәйкес келеді.NCO наноматериалдарының құрылымдық қасиеттерін жақсырақ түсіну үшін 3c-суретте көрсетілгендей Раман спектрлері алынды.180, 459, 503 және 642 см-1-де байқалған төрт шың NiCo2O4 шпинелінің сәйкесінше F2g, E2g, F2g және A1g Раман режимдеріне сәйкес келеді.NCO наноматериалдарындағы элементтердің беттік химиялық күйін анықтау үшін XPS өлшемдері орындалды.Суретте.3d UNCO-ның XPS спектрін көрсетеді.Ni 2p спектрінде Ni 2p3/2 және Ni 2p1/2 сәйкес келетін 854,8 және 872,3 эВ байланыс энергияларында орналасқан екі негізгі шыңы және сәйкесінше 860,6 және 879,1 эВ екі тербеліс серігі бар.Бұл NCO-да Ni2+ және Ni3+ тотығу дәрежелерінің бар екенін көрсетеді.855,9 және 873,4 эВ шамасында шыңдар Ni3+ үшін, ал 854,2 және 871,6 эВ шамасында шыңдар Ni2+ үшін.Сол сияқты екі спин-орбиталық дублеттің Co2p спектрі 780,4 (Co 2p3/2) және 795,7 эВ (Co 2p1/2) кезінде Co2+ және Co3+ үшін тән шыңдарды көрсетеді.796,0 және 780,3 эВ шыңдары Co2+, ал 794,4 және 779,3 эВ шыңдары Co3+ сәйкес келеді.Айта кету керек, NiCo2O4 құрамындағы металл иондарының поливалентті күйі (Ni2+/Ni3+ және Co2+/Co3+) электрохимиялық белсенділіктің жоғарылауына ықпал етеді37,38.UNCO, PNCO, TNCO және FNCO үшін Ni2p және Co2p спектрлері суретте көрсетілгендей ұқсас нәтижелерді көрсетті.S3.Сонымен қатар, барлық NCO наноматериалдарының O1s спектрлері (S4-сурет) 592,4 және 531,2 эВ екі шыңын көрсетті, олар сәйкесінше NCO бетінің гидроксил топтарындағы типтік металл-оттегі және оттегі байланыстарымен байланысты болды39.NCO наноматериалдарының құрылымдары ұқсас болғанымен, қоспалардағы морфологиялық айырмашылықтар әрбір қоспаның NCO түзу үшін химиялық реакцияларға әртүрлі қатысуы мүмкін екенін көрсетеді.Бұл энергетикалық қолайлы нуклеация мен дәннің өсу қадамдарын бақылайды, осылайша бөлшектердің өлшемін және агломерация дәрежесін бақылайды.Осылайша, әртүрлі процесс параметрлерін, соның ішінде қоспаларды, реакция уақытын және синтез кезіндегі температураны бақылау глюкозаны анықтау үшін NCO наноматериалдарының микроқұрылымын жобалау және электрохимиялық өнімділігін жақсарту үшін пайдаланылуы мүмкін.
(а) рентгендік дифракция үлгілері, (b) FTIR және (c) NCO наноматериалдарының Раман спектрлері, (d) UNCO-дан алынған Ni 2p және Co 2p XPS спектрлері.
Бейімделген NCO наноматериалдарының морфологиясы S5 суретте бейнеленген әртүрлі қоспалардан алынған бастапқы фазалардың қалыптасуымен тығыз байланысты.Сонымен қатар, жаңадан дайындалған үлгілердің рентгендік және Раман спектрлері (S6 және S7a суреттері) әртүрлі химиялық қоспалардың қатысуы кристаллографиялық айырмашылықтарға әкелетінін көрсетті: Ni және Co карбонат гидроксидтері негізінен теңіз кірпілері мен қарағай инелерінің құрылымында байқалды. тремелла және гүл түріндегі құрылымдар никель мен кобальт гидроксидтерінің болуын көрсетеді.Дайындалған үлгілердің FT-IR және XPS спектрлері 1 және 2-суреттерде көрсетілген. S7b-S9 сонымен қатар жоғарыда аталған кристаллографиялық айырмашылықтардың нақты дәлелдерін береді.Дайындалған үлгілердің заттық қасиеттерінен қоспалардың гидротермиялық реакцияларға қатысатыны және әртүрлі морфологиясы бар бастапқы фазаларды алу үшін әртүрлі реакция жолдарын қамтамасыз ететіні анық болады40,41,42.Бір өлшемді (1D) наноөткізгіштерден және екі өлшемді (2D) нанопарақтардан тұратын әртүрлі морфологиялардың өздігінен құрастырылуы бастапқы фазалардың (Ni және Co иондары, сонымен қатар функционалдық топтар) әртүрлі химиялық күйімен түсіндіріледі. одан кейін кристалдық өсім42, 43, 44, 45, 46, 47. Посттермиялық өңдеу кезінде әртүрлі бастапқы фазалар 1 және 2-суреттерде көрсетілгендей бірегей морфологиясын сақтай отырып, NCO шпинельіне айналады.
NCO наноматериалдарындағы морфологиялық айырмашылықтар глюкозаны анықтауға арналған электрохимиялық белсенді бет аймағына әсер етуі мүмкін, осылайша глюкоза сенсорының жалпы электрохимиялық сипаттамаларын анықтайды.N2 BET адсорбциялық-десорбциялық изотермі NCO наноматериалдарының кеуек өлшемін және меншікті бетінің ауданын бағалау үшін пайдаланылды.Суретте.4 әртүрлі NCO наноматериалдарының BET изотермаларын көрсетеді.UNCO, PNCO, TNCO және FNCO үшін BET үлестік ауданы сәйкесінше 45,303, 43,304, 38,861 және 27,260 м2/г деп бағаланды.UNCO ең жоғары BET бетінің ауданына (45,303 м2 г-1) және ең үлкен кеуек көлеміне (0,2849 см3 г-1) ие және кеуектер көлемінің таралуы тар.NCO наноматериалдары үшін BET нәтижелері 1-кестеде көрсетілген. N2 адсорбция-десорбция қисықтары IV типті изотермиялық гистерезис ілмектеріне өте ұқсас болды, бұл барлық үлгілердің мезокеуекті құрылымға ие екендігін көрсетеді48.Ең жоғары бетінің ауданы мен ең үлкен кеуекті көлемі бар мезокеуекті UNCOs тотығу-тотықсыздану реакциялары үшін көптеген белсенді орындарды қамтамасыз етеді деп күтілуде, бұл электрохимиялық өнімділікті жақсартуға әкеледі.
(a) UNCO, (b) PNCO, (c) TNCO және (d) FNCO үшін BET нәтижелері.Кірістірілген бөлік кеуектер өлшеміне сәйкес үлестіруді көрсетеді.
Глюкозаны анықтауға арналған әртүрлі морфологиясы бар NCO наноматериалдарының электрохимиялық тотығу-тотықсыздану реакциялары CV өлшемдері арқылы бағаланды.Суретте.5 50 мВс-1 сканерлеу жылдамдығында 5 мМ глюкозасы бар және онсыз 0,1 М NaOH сілтілі электролитіндегі NCO наноматериалдарының CV қисықтарын көрсетеді.Глюкоза болмаған кезде тотығу-тотықсыздану шыңдары M–O (M: Ni2+, Co2+) және M*-O-OH (M*: Ni3+, Co3+) байланысты тотығуға сәйкес 0,50 және 0,35 В-та байқалды.OH анионын қолдану.5 мМ глюкоза қосылғаннан кейін NCO наноматериалдарының бетіндегі тотығу-тотықсыздану реакциясы айтарлықтай өсті, бұл глюкозаның глюконолактонға тотығуына байланысты болуы мүмкін.S10 суретте 0,1 М NaOH ерітіндісіндегі 5–100 мВ с-1 сканерлеу жылдамдығында тотығу-тотықсызданудың ең жоғары токтары көрсетілген.Тотығу-тотықсызданудың шыңы токтың сканерлеу жылдамдығының жоғарылауымен арта түсетіні анық, бұл NCO наноматериалдарының диффузиялық басқарылатын электрохимиялық мінез-құлқы ұқсас екенін көрсетеді50,51.S11 суретте көрсетілгендей, UNCO, PNCO, TNCO және FNCO электрохимиялық бетінің ауданы (ECSA) сәйкесінше 2,15, 1,47, 1,2 және 1,03 см2 деп бағаланады.Бұл UNCO глюкозаны анықтауды жеңілдететін электрокаталитикалық процесс үшін пайдалы екенін көрсетеді.
(a) UNCO, (b) PNCO, (c) TNCO және (d) FNCO электродтарының глюкозасыз және 50 мВс-1 сканерлеу жылдамдығында 5 мМ глюкозамен толықтырылған CV қисықтары.
Глюкозаны анықтауға арналған NCO наноматериалдарының электрохимиялық көрсеткіштері зерттелді және нәтижелер 6-суретте көрсетілген. Глюкоза сезімталдығы CA әдісімен 0,1 М NaOH ерітіндісінде 0,5 концентрациядағы глюкозаның (0,01–6 мМ) әр түрлі концентрациясын кезең-кезеңімен қосу арқылы анықталды. 60 с аралықпен V.Суретте көрсетілгендей.6a–d, NCO наноматериалдары 0,99-дан 0,993-ке дейінгі жоғары корреляция коэффициенттерімен (R2) 84,72-ден 116,33 мкА мМ-1 см-2-ге дейінгі әртүрлі сезімталдықты көрсетеді.Глюкоза концентрациясы мен NCO наноматериалдарының ағымдағы реакциясы арасындағы калибрлеу қисығы күріште көрсетілген.S12.NCO наноматериалдарының есептелген анықтау шектері (LOD) 0,0623–0,0783 мкМ диапазонында болды.CA сынағының нәтижелері бойынша UNCO кең анықтау диапазонында ең жоғары сезімталдықты (116,33 мкА мМ-1 см-2) көрсетті.Мұны глюкоза түрлерінің көбірек белсенді жерлерін қамтамасыз ететін үлкен спецификалық беті бар мезокеуекті құрылымнан тұратын теңіз кірпі тәрізді бірегей морфологиясымен түсіндіруге болады.S1 кестесінде ұсынылған NCO наноматериалдарының электрохимиялық көрсеткіштері осы зерттеуде дайындалған NCO наноматериалдарының электрохимиялық глюкозаны анықтаудың тамаша өнімділігін растайды.
UNCO (a), PNCO (b), TNCO (c) және FNCO (d) электродтарының CA жауаптары 0,50 В кернеуінде 0,1 М NaOH ерітіндісіне глюкоза қосылған. Кірістірімдер NCO наноматериалдарының ағымдағы жауаптарының калибрлеу қисықтарын көрсетеді: (e) ) UNCO, (f) PNCO, (g) TNCO және (h) FNCO 1 мМ глюкоза мен 0,1 мМ кедергі жасайтын заттардың (LA, DA, AA және UA) кезең-кезеңімен қосылған KA жауаптары.
Глюкозаны анықтаудың кедергіге қарсы қабілеті глюкозаны кедергі жасайтын қосылыстар арқылы селективті және сезімтал анықтаудың тағы бір маңызды факторы болып табылады.Суретте.6e–h 0,1 М NaOH ерітіндісіндегі NCO наноматериалдарының кедергіге қарсы қабілетін көрсетеді.LA, DA, AA және UA сияқты жалпы кедергі жасайтын молекулалар таңдалып, электролитке қосылады.NCO наноматериалдарының глюкозаға қазіргі реакциясы айқын.Дегенмен, UA, DA, AA және LA-ға ағымдағы жауап өзгерген жоқ, бұл NCO наноматериалдары морфологиялық айырмашылықтарына қарамастан глюкозаны анықтау үшін тамаша селективтілікті көрсетті.S13 суретте ұзақ уақыт бойы электролитке 1 мМ глюкоза қосылған (80 000 с) 0,1 М NaOH-де CA реакциясы арқылы зерттелген NCO наноматериалдарының тұрақтылығы көрсетілген.UNCO, PNCO, TNCO және FNCO ағымдағы жауаптары 80 000 с кейін қосымша 1 мМ глюкоза қосылған бастапқы токтың сәйкесінше 98,6%, 97,5%, 98,4% және 96,8% болды.Барлық NCO наноматериалдары ұзақ уақыт бойы глюкоза түрлерімен тұрақты тотығу-тотықсыздану реакцияларын көрсетеді.Атап айтқанда, UNCO ағымдағы сигналы бастапқы токтың 97,1% сақтап қана қоймай, сонымен қатар 7 күндік қоршаған ортаның ұзақ мерзімді тұрақтылық сынағынан кейін морфологиясы мен химиялық байланыс қасиеттерін сақтап қалды (S14 және S15a суреттері).Сонымен қатар, UNCO-ның қайталануы мен қайталануы S15b, c-суретте көрсетілгендей сыналған.Қайталану және қайталану мүмкіндігінің есептелген салыстырмалы стандартты ауытқуы (RSD) сәйкесінше 2,42% және 2,14% болды, бұл өнеркәсіптік деңгейдегі глюкоза сенсоры ретінде әлеуетті қолданбаларды көрсетеді.Бұл глюкозаны анықтау үшін тотығу жағдайында UNCO-ның тамаша құрылымдық және химиялық тұрақтылығын көрсетеді.
Глюкозаны анықтауға арналған NCO наноматериалдарының электрохимиялық көрсеткіштері негізінен қоспалармен гидротермиялық әдіспен дайындалған бастапқы фазаның құрылымдық артықшылықтарымен байланысты екені анық (S16-сурет).UNCO бетінің жоғары ауданы басқа наноқұрылымдарға қарағанда көбірек электроактивті учаскелерге ие, бұл белсенді материалдар мен глюкоза бөлшектері арасындағы тотығу-тотықсыздану реакциясын жақсартуға көмектеседі.UNCO-ның мезокеуекті құрылымы глюкозаны анықтау үшін электролитке көбірек Ni және Co учаскелерін оңай түсіре алады, бұл жылдам электрохимиялық реакцияға әкеледі.UNCO-дағы бір өлшемді наноөткізгіштер иондар мен электрондар үшін қысқа тасымалдау жолдарын қамтамасыз ету арқылы диффузия жылдамдығын одан әрі арттыра алады.Жоғарыда аталған бірегей құрылымдық ерекшеліктеріне байланысты глюкозаны анықтауға арналған UNCO электрохимиялық өнімділігі PNCO, TNCO және FNCO көрсеткіштерінен жоғары.Бұл ең жоғары бетінің ауданы мен кеуек өлшемі бар бірегей UNCO морфологиясы глюкозаны анықтау үшін тамаша электрохимиялық өнімділікті қамтамасыз ете алатынын көрсетеді.
НКО наноматериалдарының электрохимиялық сипаттамаларына меншікті беттік ауданның әсері зерттелді.Қарапайым гидротермиялық әдіспен және әртүрлі қоспалар арқылы әртүрлі меншікті бетінің ауданы бар NCO наноматериалдар алынды.Синтез кезінде әртүрлі қоспалар әртүрлі химиялық реакцияларға түсіп, әртүрлі бастапқы фазаларды құрайды.Бұл кірпіге, қарағайға, тремелаға және гүлге ұқсас морфологиясы бар әртүрлі наноқұрылымдардың өздігінен құрастырылуына әкелді.Кейінгі кейінгі қыздыру бірегей морфологиясын сақтай отырып, шпинель құрылымы бар кристалдық NCO наноматериалдарының ұқсас химиялық күйіне әкеледі.Әртүрлі морфологияның бетінің ауданына байланысты глюкозаны анықтауға арналған NCO наноматериалдарының электрохимиялық көрсеткіштері айтарлықтай жақсарды.Атап айтқанда, теңіз кірпі морфологиясы бар NCO наноматериалдарының глюкозаға сезімталдығы 0,01-6 мМ сызықтық диапазонында 0,99 жоғары корреляциялық коэффициентімен (R2) 116,33 мкА мМ-1 см-2 дейін өсті.Бұл жұмыс беттің нақты ауданын реттеу және ферментативті емес биосенсорлық қолданбалардың электрохимиялық көрсеткіштерін одан әрі жақсарту үшін морфологиялық инженерияға ғылыми негіз бере алады.
Ni(NO3)2 6H2O, Co(NO3)2 6H2O, мочевина, гексаметилентетрамин (HMT), аммоний фториді (NH4F), натрий гидроксиді (NaOH), d-(+)-глюкоза, сүт қышқылы (LA), дофамин гидрохлориді ( DA), L-аскорбин қышқылы (АА) және зәр қышқылы (UA) Sigma-Oldrich компаниясынан сатып алынды.Барлық пайдаланылған реагенттер аналитикалық дәрежеде болды және олар қосымша тазартусыз қолданылды.
NiCo2O4 термиялық өңдеуден кейін қарапайым гидротермиялық әдіспен синтезделді.Қысқаша: 1 ммоль никель нитраты (Ni(NO3)2∙6H2O) және 2 ммоль кобальт нитраты (Co(NO3)2∙6H2O) 30 мл тазартылған суда ерітілді.NiCo2O4 морфологиясын бақылау үшін жоғарыда көрсетілген ерітіндіге несепнәр, аммоний фториді және гексаметилентетрамин (HMT) сияқты қоспалар таңдамалы түрде қосылды.Содан кейін бүкіл қоспасы 50 мл тефлонмен қапталған автоклавқа ауыстырылды және конвекциялық пеште 120 ° C температурада 6 сағат бойы гидротермиялық реакцияға ұшырады.Бөлме температурасына дейін табиғи салқындағаннан кейін, алынған тұнба центрифугаланған және бірнеше рет тазартылған сумен және этанолмен жуылған, содан кейін түні бойы 60 ° C температурада кептірілді.Осыдан кейін жаңадан дайындалған үлгілер қоршаған орта атмосферасында 4 сағат бойы 400 ° C температурада күйдірілді.Эксперименттердің мәліметтері S2 Қосымша ақпарат кестесінде келтірілген.
Рентгендік дифракциялық талдау (XRD, X'Pert-Pro MPD; PANalytical) барлық NCO наноматериалдарының құрылымдық қасиеттерін зерттеу үшін 40 кВ және 30 мА кезінде Cu-Kα сәулеленуін (λ = 0,15418 нм) пайдаланып орындалды.Дифракциялық үлгілер 0,05° қадаммен 2θ 10–80° бұрыштар диапазонында жазылды.Беттік морфология мен микроқұрылым өрістік эмиссиялық сканерлеуші ​​электронды микроскопия (FESEM; Nova SEM 200, FEI) және энергия дисперсиялық рентгендік спектроскопиясы (EDS) бар сканерлеуші ​​трансмиссиялық электронды микроскопия (STEM; TALOS F200X, FEI) арқылы зерттелді.Беттің валенттік күйлері Al Ka ​​сәулеленуін (hν = 1486,6 эВ) пайдалана отырып, рентгендік фотоэлектрондық спектроскопия (XPS; PHI 5000 Versa Probe II, ULVAC PHI) арқылы талданды.Байланыс энергиялары сілтеме ретінде 284,6 эВ кезінде C 1 s шыңын пайдаланып калибрленді.KBr бөлшектерінде үлгілерді дайындағаннан кейін, Jasco-FTIR-6300 спектрометрінде 1500–400 см–1 толқындар диапазонында Фурье түрлендіру инфрақызыл (FT-IR) спектрлері жазылды.Раман спектрлері де қозу көзі ретінде He-Ne лазері (632,8 нм) бар Раман спектрометрін (Horiba Co., Жапония) пайдалану арқылы алынды.Брунауэр-Эмметт-Теллер (BET; BELSORP mini II, MicrotracBEL, Corp.) беттің меншікті ауданы мен кеуектер көлемінің таралуын бағалау үшін төмен температурадағы N2 адсорбция-десорбция изотермаларын өлшеу үшін BELSORP mini II анализаторын (MicrotracBEL Corp.) пайдаланды.
Циклдік вольтамметрия (CV) және хроноамперометрия (CA) сияқты барлық электрохимиялық өлшемдер бөлме температурасында PGSTAT302N потенциостатта (Metrohm-Autolab) 0,1 М NaOH су ерітіндісіндегі үш электродты жүйені пайдалана отырып орындалды.Шыны тәрізді көміртекті электрод (GC), Ag/AgCl электроды және платина пластина негізіндегі жұмыс электроды жұмыс электроды, эталон электрод және қарсы электрод ретінде сәйкесінше пайдаланылды.CV 5-100 мВ с-1 түрлі сканерлеу жылдамдығында 0 және 0,6 В аралығында жазылды.ECSA өлшеу үшін CV әртүрлі сканерлеу жылдамдығында (5-100 мВ с-1) 0,1-0,2 В диапазонында орындалды.Глюкоза үшін үлгінің CA реакциясын 0,5 В-та араластыра отырып алыңыз.Сезімталдық пен селективтілікті өлшеу үшін 0,1 М NaOH құрамында 0,01–6 мМ глюкоза, 0,1 мМ LA, DA, AA және UA пайдаланыңыз.UNCO репродуктивтілігі оңтайлы жағдайларда 5 мМ глюкозамен толықтырылған үш түрлі электродтар арқылы тексерілді.Қайталану мүмкіндігі 6 сағат ішінде бір UNCO электродымен үш өлшем жасау арқылы да тексерілді.
Осы зерттеуде жасалған немесе талданған барлық деректер осы жарияланған мақалаға (және оның қосымша ақпарат файлына) енгізілген.
Mergenthaler, P., Lindauer, U., Dienel, GA & Meisel, A. Миға арналған қант: физиологиялық және патологиялық ми қызметіндегі глюкозаның рөлі. Mergenthaler, P., Lindauer, U., Dienel, GA & Meisel, A. Миға арналған қант: физиологиялық және патологиялық ми қызметіндегі глюкозаның рөлі.Mergenthaler, P., Lindauer, W., Dinel, GA және Meisel, A. Миға арналған қант: физиологиялық және патологиялық ми қызметіндегі глюкозаның рөлі.Mergenthaler P., Lindauer W., Dinel GA және Meisel A. Мидағы глюкоза: физиологиялық және патологиялық ми функцияларындағы глюкозаның рөлі.Неврологиядағы тенденциялар.36, 587–597 (2013).
Gerich, JE, Meyer, C., Woerle, HJ & Stumvoll, M. Бүйрек глюконеогенезі: оның адамдағы глюкоза гомеостазындағы маңызы. Gerich, JE, Meyer, C., Woerle, HJ & Stumvoll, M. Бүйрек глюконеогенезі: оның адамдағы глюкоза гомеостазындағы маңызы.Gerich, JE, Meyer, K., Wörle, HJ and Stamwall, M. Renal gluconeogenesis: оның адамдағы глюкоза гомеостазындағы маңызы. Герич, Джей, Мейер, С., Воерле, ХДж және Штумволл, М. 肾糖异生：它在人体葡萄糖稳态中的重要性。 Герич, Джей, Мейер, С., Воерле, ХДж және Штумволл, М. 鈥糖异生: Оның адам ағзасындағы маңызы.Gerich, JE, Meyer, K., Wörle, HJ and Stamwall, M. Renal gluconeogenesis: оның адамдардағы глюкоза гомеостазындағы маңызы.Қант диабетіне күтім жасау 24, 382–391 (2001).
Харруби, А.Т. және Дарвиш, Х.М. Қант диабеті: ғасыр індеті. Харруби, А.Т. және Дарвиш, Х.М. Қант диабеті: ғасыр індеті.Харруби, А.Т. және Дарвиш, Х.М. Қант диабеті: ғасыр індеті.Харруби А.Т. және Дарвиш Х.М. Қант диабеті: осы ғасырдың індеті.Әлемдік J. Қант диабеті.6, 850 (2015 ж.).
Брэд, КМ және т.б.Қант диабетінің түрі бойынша ересектердегі қант диабетінің таралуы – АҚШ.бандит.Mortal Weekly 67, 359 (2018).
Дженсен, MH және т.б.1 типті қант диабетіндегі глюкозаның кәсіби үздіксіз мониторингі: гипогликемияны ретроспективті анықтау.J. Қант диабеті туралы ғылым.технология.7, 135–143 (2013).
Witkowska Nery, E., Kundys, M., Jeleń, PS & Jönsson-Niedziółka, M. Электрохимиялық глюкозаны анықтау: әлі де жақсартуға мүмкіндік бар ма? Witkowska Nery, E., Kundys, M., Jeleń, PS & Jönsson-Niedziółka, M. Электрохимиялық глюкозаны анықтау: әлі де жақсартуға мүмкіндік бар ма?Witkowska Neri, E., Kundis, M., Eleni, PS және Jonsson-Nedzulka, M. Глюкоза деңгейін электрохимиялық анықтау: әлі де жақсартуға мүмкіндіктер бар ма? Witkowska Nery, E., Kundys, M., Jeleń, PS & Jönsson-Niedziółka, M. 电化学葡萄糖传感：还有改进的余地吗？ Witkowska Nery, E., Kundys, M., Jeleń, PS & Jönsson-Niedziółka, M. 电视化葡萄糖传感：是电视的余地吗？Witkowska Neri, E., Kundis, M., Eleni, PS және Jonsson-Nedzulka, M. Глюкоза деңгейін электрохимиялық анықтау: жақсартуға мүмкіндіктер бар ма?анус химиялық.11271–11282 (2016 ж.).
Jernelv, IL және т.б.Глюкозаны үздіксіз бақылаудың оптикалық әдістеріне шолу.Спектрді қолданыңыз.54, 543–572 (2019 ж.).
Park, S., Boo, H. & Chung, TD Электрохимиялық ферментативті емес глюкоза сенсорлары. Park, S., Boo, H. & Chung, TD Электрохимиялық ферментативті емес глюкоза сенсорлары.Park S., Bu H. және Chang TD глюкозаның ферментативті емес электрохимиялық сенсорлары.Park S., Bu H. және Chang TD глюкозаның ферментативті емес электрохимиялық сенсорлары.анус.Чим.журнал.556, 46–57 (2006).
Harris, JM, Reyes, C. & Lopez, GP In vivo биосенсациядағы глюкоза оксидазасының тұрақсыздығының жалпы себептері: қысқаша шолу. Harris, JM, Reyes, C. & Lopez, GP In vivo биосенсациядағы глюкоза оксидазасының тұрақсыздығының жалпы себептері: қысқаша шолу.Harris JM, Reyes S., and Lopez GP In vivo биосенсорлық талдаудағы глюкоза оксидазасының тұрақсыздығының жалпы себептері: қысқаша шолу. Harris, JM, Reyes, C. & Lopez, GP Харрис, Дж.М., Рейес, С. және Лопес, GPHarris JM, Reyes S., and Lopez GP In vivo биосенсорлық талдаудағы глюкоза оксидазасының тұрақсыздығының жалпы себептері: қысқаша шолу.J. Қант диабеті туралы ғылым.технология.7, 1030–1038 (2013).
Diouf, A., Bouchikhi, B. & El Bari, N. Молекулярлық басып шығарылған полимерге негізделген ферментативті емес электрохимиялық глюкоза сенсоры және оны сілекейдегі глюкозаны өлшеуде қолдану. Diouf, A., Bouchikhi, B. & El Bari, N. Молекулярлық басып шығарылған полимерге негізделген ферментативті емес электрохимиялық глюкоза сенсоры және оны сілекейдегі глюкозаны өлшеуде қолдану.Диуф А., Бучихи Б. және Эль Бари Н. Молекулярлық басып шығарылған полимерге негізделген ферментативті емес электрохимиялық глюкоза сенсоры және оны сілекейдегі глюкоза деңгейін өлшеу үшін қолдану. Диуф, А., Бухихи, Б. және Эль Бари, Н.应用。 Diouf, A., Bouchikhi, B. & El Bari, N. Молекулярлық импринтинг полимеріне негізделген ферментті емес электрохимиялық глюкоза сенсоры және оны сілекейдегі глюкозаны өлшеуде қолдану.Диуф А., Бучихи Б. және Эль Бари Н. Молекулярлық басып шығарылған полимерлерге негізделген ферментативті емес электрохимиялық глюкоза сенсорлары және оларды сілекейдегі глюкоза деңгейін өлшеу үшін қолдану.alma mater ғылыми жобасы S. 98, 1196–1209 (2019).
Чжан, Ю және т.б.CuO наноөткізгіштеріне негізделген сезімтал және селективті ферментативті емес глюкозаны анықтау.Сенсорлық жетектер B Chem., 191, 86–93 (2014).
Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Нано никель оксиді жоғары потенциалдағы электрохимиялық процесс стратегиясы арқылы күшейтілген сезімталдығы бар ферментативті емес глюкоза сенсорларын өзгертті. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Нано никель оксиді жоғары потенциалдағы электрохимиялық процесс стратегиясы арқылы күшейтілген сезімталдығы бар ферментативті емес глюкоза сенсорларын өзгертті. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Жоғары потенциалды электрохимиялық процесс стратегиясы арқылы күшейтілген сезімталдығы бар никель нанооксидімен модификацияланған ферментативті емес глюкоза сенсорлары. Му, Й., Цзя, Д., Хэ, Ю., Миао, Ю. және Ву, HL了灵敏度。 Му, Ю., Цзя, Д., Хэ, Ю., Миао, Ю. және Ву, HL Нано-оксидті никельді модификациялау Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Nano-NiO модифицированный неферментативный датчик глюкозы с повышенной чувствительностью благодаря высокопотенциальный стратегиялық электрохимиялық процесс. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Nano-NiO жоғары потенциалды электрохимиялық процесс стратегиясы арқылы күшейтілген сезімталдығы бар ферментативті емес глюкоза сенсоры модификацияланған.биологиялық сенсор.биоэлектроника.26, 2948–2952 (2011).
Shamsipur, M., Najafi, M. & Hosseini, MRM. Никель (II) оксидінде/көпқабырғалы көміртекті нанотүтікше модификацияланған шыны тәрізді көміртекті электродта глюкозаның электр тотығуы жоғары жақсартылған. Shamsipur, M., Najafi, M. & Hosseini, MRM. Никель (II) оксидінде/көпқабырғалы көміртекті нанотүтікше модификацияланған шыны тәрізді көміртекті электродта глюкозаның электр тотығуы жоғары жақсартылған.Шамсипур, М., Наджафи, М. және Хоссейни, MRM. Никель(II) оксиді/көпқабырғалы көміртекті нанотүтікшелермен модификацияланған шыны тәрізді көміртегі электродында глюкозаның жоғары жақсартылған электр тотығуы.Shamsipoor, M., Najafi, M., and Hosseini, MRM. Никель(II) оксиді/көпқабатты көміртегі нанотүтіктерімен модификацияланған шыны тәрізді көміртегі электродтарында глюкозаның жоғары жақсартылған электр тотығуы.Биоэлектрохимия 77, 120–124 (2010).
Веерамани, В. және т.б.Глюкозаны анықтауға арналған ферментсіз жоғары сезімталдық сенсоры ретінде құрамында гетероатомдардың жоғары мөлшері бар кеуекті көміртегі мен никель оксидінің нанокомпозиті.Сенсорлық жетектер B Chem.221, 1384–1390 (2015).
Марко, Дж.Ф. және т.б.Әртүрлі әдістермен алынған никель кобальтаты NiCo2O4 сипаттамасы: XRD, XANES, EXAFS және XPS.J. Қатты дене химиясы.153, 74–81 (2000).
Zhang, J., Sun, Y., Li, X. & Xu, J. ферментативті емес глюкозаның электрохимиялық сенсорын қолдану үшін химиялық бірге тұндыру әдісімен NiCo2O4 нанобелдеуін жасау. Zhang, J., Sun, Y., Li, X. & Xu, J. ферментативті емес глюкозаның электрохимиялық сенсорын қолдану үшін химиялық бірге тұндыру әдісімен NiCo2O4 нанобелдеуін жасау. Чжан, Дж., Сун, Ю., Ли, X. және Сю, Дж. Изготовление нанопояса NiCo2O4 әдісі неферментативті электрохимиялық сенсорлық глюкозды қабылдау үшін химиялық соосаждания. Zhang, J., Sun, Y., Li, X. & Xu, J. ферментативті емес электрохимиялық глюкоза сенсорын қолдану үшін химиялық тұндыру әдісімен NiCo2O4 нанобелдеуін жасау. Чжан, Дж., Сун, Ы., Ли, X. және Сю, Дж. 通过化学共沉淀法制备NiCo2O4 纳米带用于非酶促葡萄泖电促葡萄糖电用唙唙唙唙唙唙唙唙唙唙唵 Чжан, Дж., Сун, Ы., Ли, X. және Сю, Дж. Химия арқылыЧжан, Дж., Сун, Ю., Ли, X. және Сю, Дж. Глюкозаның ферментативті емес электрохимиялық сенсорын қолдану үшін химиялық тұндыру әдісімен NiCo2O4 наноленталарын дайындау.J. Қорытпалардың қосылыстары.831, 154796 (2020 ж.).
Saraf, M., Natarajan, K. & Mobin, SM Көп функциялы кеуекті NiCo2O4 нанодтары: сезімтал ферментсіз глюкозаны анықтау және импеданс спектроскопиялық зерттеулерімен суперконденсаторлық қасиеттер. Saraf, M., Natarajan, K. & Mobin, SM Көп функциялы кеуекті NiCo2O4 нанодтары: сезімтал ферментсіз глюкозаны анықтау және импеданс спектроскопиялық зерттеулерімен суперконденсаторлық қасиеттер. Сараф, М., Натаражан, К. & Мобин, С.МКөп функциялы кеуекті NiCo2O4 наностержендері: сезімтал ферментсіз глюкозаны анықтау және импеданс спектроскопиялық зерттеулерімен суперконденсаторлық қасиеттер.Saraf M, Natarajan K, and Mobin SM Көпфункционалды кеуекті NiCo2O4 нанодтары: сезімтал ферментсіз глюкозаны анықтау және суперконденсаторларды импеданс спектроскопиясы арқылы сипаттау.Жаңа Дж. Хим.41, 9299–9313 (2017 ж.).
Чжао, Х., Чжан, З., Чжоу, С. және Чжан, Х. NiCo2O4 наноөткізгіштерінде бекітілген NiMoO4 нанопарақтарының морфологиясы мен өлшемін баптау: энергия тығыздығы жоғары асимметриялық суперконденсаторлар үшін оңтайландырылған өзек-қабық гибриді. Чжао, Х., Чжан, З., Чжоу, С. және Чжан, Х. NiCo2O4 наноөткізгіштерінде бекітілген NiMoO4 нанопарақтарының морфологиясы мен өлшемін баптау: энергия тығыздығы жоғары асимметриялық суперконденсаторлар үшін оңтайландырылған өзек-қабық гибриді.Чжао, Х., Чжан, З., Чжоу, К. және Чжан, Х. NiCo2O4 наноөткізгіштерінде бекітілген NiMoO4 нанопарақтарының морфологиясы мен өлшемін реттеу: энергия тығыздығы жоғары асимметриялық суперконденсаторлар үшін оңтайландырылған гибридті өзек-қабық. Чжао, Х., Чжан, З., Чжоу, Ц. және Чжан, Х. 调整固定在NiCo2O4 纳米线上的NiMoO4 纳米片的形态和尺形态和尺尸：对称超级电容器的优化核-壳混合体。 Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, C. & Zhang, H. NiCo2O4 наноөткізгіштерінде иммобилизацияланған NiMoO4 нанопарақтарының морфологиясы мен өлшемін баптау: жоғары энергия тығыздығы асимметриялық суперконденсаторлар корпусы үшін ядро-қабық гибридтерін оңтайландыру.Чжао, Х., Чжан, З., Чжоу, К. және Чжан, Х. NiCo2O4 наноөткізгіштерінде иммобилизацияланған NiMoO4 нанопарақтарының морфологиясы мен өлшемін баптау: энергия тығыздығы жоғары асимметриялық суперконденсаторлар корпусы үшін оңтайландырылған өзек-қабық гибриді.Серфингке өтініш беріңіз.541, 148458 (2021 ж.).
Чжуан З. және т.б.CuO наноөткізгіштерімен модификацияланған мыс электродтарына негізделген жоғары сезімталдығы бар ферментативті емес глюкоза сенсоры.талдаушы.133, 126–132 (2008).
Ким, Джи Ю және т.б.Глюкоза датчиктерінің жұмысын жақсарту үшін ZnO наноторларының бетінің ауданын баптау.Сенсорлық жетектер B Chem., 192, 216–220 (2014).
Ding, Y., Wang, Y., Su, L., Zhang, H. & Lei, Y. NiO-Ag наноталшықтарын, NiO нанталшықтарын және кеуекті Ag дайындау және сипаттамасы: жоғары сезімтал және селективті емес дамуға қарай. - ферментативті глюкоза сенсоры. Ding, Y., Wang, Y., Su, L., Zhang, H. & Lei, Y. NiO-Ag наноталшықтарын, NiO нанталшықтарын және кеуекті Ag дайындау және сипаттамасы: жоғары сезімтал және селективті емес дамуға қарай. - ферментативті глюкоза сенсоры.Диң, Ю, Ван, Ю, Су, Л, Чжан, Х. және Лэй, Ю.NiO-Ag нанталшықтарын, NiO наноталшықтарын және кеуекті Ag дайындау және сипаттамасы: Жоғары сезімтал және селективті-ферментативті глюкоза сенсорын әзірлеуге. Ding, Y., Wang, Y., Su, L., Zhang, H. & Lei, Y. NiO-Ag 纳米纤维、NiO 纳米纤维和多孔Ag性非-酶促葡萄糖传感器。 Динг, Ю., Ван, Ю., Су, Л., Чжан, Х. және Лэй, Y. NiO-Ag促葡萄糖传感器。Диң, Ю, Ван, Ю, Су, Л, Чжан, Х. және Лэй, Ю.NiO-Ag наноталшықтарын, NiO наноталшықтарын және кеуекті күмісті дайындау және сипаттау: Жоғары сезімтал және селективті ферментативті емес глюкозаны ынталандыратын сенсорға қарай.J. Alma mater.Химиялық.20, 9918–9926 (2010).
Ченг, X. және т.б.Наноникель оксидімен модификацияланған көміртекті паста электродында амперометриялық анықтаумен капиллярлық аймақ электрофорезі арқылы көмірсуларды анықтау.тамақ химиясы.106, 830–835 (2008).
Casella, IG Құрамында Ко(II) – Тартрат кешендері бар карбонат ерітінділерінен алынған кобальт оксиді жұқа қабықшаларының электродұндыру.J. Electroanal.Химиялық.520, 119–125 (2002).
Ding, Y. et al.Сезімтал және селективті глюкозаны анықтауға арналған Electrospun Co3O4 наноталшықтары.биологиялық сенсор.биоэлектроника.26, 542–548 (2010).
Fallatah, A., Almomtan, M. & Padalkar, S. Церий оксидіне негізделген глюкоза биосенсорлары: морфология мен негізгі субстраттың биосенсор жұмысына әсері. Fallatah, A., Almomtan, M. & Padalkar, S. Церий оксидіне негізделген глюкоза биосенсорлары: морфология мен негізгі субстраттың биосенсор жұмысына әсері.Fallata, A., Almomtan, M. and Padalkar, S. Cerium оксидіне негізделген глюкоза биосенсорлары: морфология мен негізгі субстраттың биосенсордың жұмысына әсері.Fallata A, Almomtan M және Padalkar S. Церий негізіндегі глюкоза биосенсорлары: морфология мен негізгі матрицаның биосенсордың өнімділігіне әсері.ACS қолдау көрсетеді.Химиялық.жоба.7, 8083–8089 (2019 ж.).